1. 首页
  2. 石墨烯新闻

顶级新型材料,尺寸仅为纳米的千分之一,前景不可限量

纳米材料因独特的结构具有强度高、韧性好、耐摩擦等特点,广泛应用在能源、医疗卫生、化工等领域。纳米是米的十亿分之一,约为10个原子的大小。有没有比纳米更小的尺寸,怎么才能制备和得到该尺寸的材料,这种材料又有什么特点和应用呢?

近日,来自耶鲁大学、布鲁克海文大学国家实验室的研究人员在PHYSICAL REVIEW LETTERS上发表最新研究成果:“Strong Orbital Polarization in a Cobaltate-Titanate Oxide Heterostructure”。该团队研究人员是从元素周期表中挑选元素并在亚原子级进行修饰以设计和开发新材料。它是一种由镧、钛、钴和氧元素组成的人造层状晶体,该材料的尺寸是纳米的千分之一,微米的百万分之一,其在新计算系统中的使用将远远超过当今的计算机。

顶级新型材料,尺寸仅为纳米的千分之一,前景不可限量

耶鲁大学,图片来源:网络

研究预览:通过实验测量和理论建模,该团队在(LaTIO3)2/(LaCoO3)2氧化物异质结构中描述了一个强烈的orbital-polarized绝缘基态。X射线吸收光谱和ab-initio计算表明,电子从钛酸盐层转移到钴酸盐层,电荷转移过程中伴随着较大的八面体畸变,从而在钴酸盐中引起了很大的轨道极化,这种极化仅仅通过外延应变是无法达到的。理论预测表明高自旋钴酸盐层的平面内和平面外轨道被占据的不对称性,并通过X射线线性二色性实验进行了观察。利用异质结构中的界面耦合来操纵轨道模型,有望实现金属氧化物超晶格中新兴电子相的激动人心的基态工程。

过渡金属氧化物(TMOs)提供了一组特别丰富的物理现象和来源于价电子间的相互作用相。在这样的系统中,轨道、自旋、电荷和结构自由度是耦合的,操纵价电子的轨道能量能够极大地影响材料的性质。三维TMOs中的轨道极化对于实现铜酸盐中的高超导性和镍酸盐中的金属-绝缘体跃迁起着重要的作用。理解和控制电子基态及其轨道特性是实现新型电子特性的关键。

顶级新型材料,尺寸仅为纳米的千分之一,前景不可限量

图一:(a)制备流程、(b)STEM-EELS图、(c)Co和Ti的三维PDOS图、(d)和(e)是

钙钛矿钴氧化物(LCO)因其在不同电子自由度之间的相互作用而具有多种多样的电子结构而备受关注。改变LCO中钴自旋态构型的传统方法包括改变温度、压力和外延应变如CoO6八面体的畸变和Co-O-Co键角的增加,拉伸应变的LCO薄膜在高自旋状态下得到稳定,铁磁有序展开。此外理论还阐明了电子结构与碳氧键长度之间的结构-性质关系。通过将TMOs引入薄膜异质结构,利用量子约束和电子重构,可以对电子结构进行更有效的控制。调整钴酸盐的局部结构和修改底层的能级可以获得不同的自旋和轨道构型,从而引入不同的电子基态和磁性基态。

顶级新型材料,尺寸仅为纳米的千分之一,前景不可限量

图二:(a)和(b)是3维电子密度图、(c)原子结构计算出的结构模型

耶鲁大学的研究人员一次性将元素层叠在一个原子平面上,以便一原子厚的氧化钛薄片将电子转移到一原子厚的氧化钴薄片上,同时正在发明体积小、速度快并且可以多种方式实验该新材料,例如模仿大脑中的神经元,利用磁体进行计算以及利用量子力学进行计算。该团队以比原子本身小的精确度来操纵组成原子。这些类型的新型晶体可能构成开发新型磁性材料的基础,在这种新型磁性材料中,可以以新颖的,在如此小的长度尺度如类似晶体管的器件上操纵磁性与电子传导之间的微妙平衡,其性能要优于目前世界上任何的晶体管。

耶鲁大学应用物理学教授 Ismail-Beigi 说:耶鲁大学已将量子材料的开发确定为优先研究领域,并预见了其在新计算系统中的使用将远远超过当今的计算机。新型电子材料推动了手机,计算机,平板电脑,智能手表和医疗设备的功能不断增长。理论模拟表明:反铁磁自旋构型的产生是由于两个受限的CoO2平面中占据半满轨道的电子之间的超交换相互作用的结果。基于LCO的异质结构的设计是允许控制钴的自旋和轨道配置,从而通过电荷转移、界面耦合和空间约束来操纵宏观性能。

理论上讲,该团队认为OOP Co-O键的巨大伸长将导致t2g和emanifolds的能量分裂。利用三维轨道的对称性和电偶极子的选择规律,分别选择与样品表面平行和垂直的极化轨道,可以独立的探测Ip轨道和OOP轨道的占据情况。图三的(a)、(b)图显示了IP和OOP的X射线极化的吸收光谱。从图中可以看出,异质结构的吸收信号、IP极化的空穴占用率更高。

电子结构对自旋结构的影响可以从理论上加以阐明。沿x、y、z方向排列的相邻Co原子的3z2-r2、x2-y2轨道与中间氧有很强的杂化,形成很强的Co-O-Co键,导致自旋有序化。GGApU计算重复了各种压力和磁异质结构的配置,但是定性发现g字反铁磁绝缘基态的一个类似的电子配置,轨道极化和高自旋对所有应变状态都是一直的。

顶级新型材料,尺寸仅为纳米的千分之一,前景不可限量

图三 (a)和(b)不同材料的原子吸收光谱、(c)能量示意图、(d)Co的三维自旋极化图

最后,基态为电荷转移Mott-like绝缘子,其中价带最大值为Co三维特征,导带最小为Ti三维特征。该团队注意到通过结构畸变打破晶体场的对称性对于提升轨道简并度和实现t2g流形内的强轨道极化是至关重要的,但是在这个高自旋系统中实现带隙是不够的。

顶级新型材料,尺寸仅为纳米的千分之一,前景不可限量

图四:磁化强度与外加磁场曲线

结果总结:

该团队在(LaTIO3)2/(LaCoO3)2异质结构与反铁磁自旋排序发现轨道内极化绝缘状态。同时还观察到在异质结构的实验测量中发现了与理论预测的绝缘状态相关的电荷转移、轨道极化和结构畸变模式。这说明了新的、独特的自旋和轨道状态在氧化物异质结构中的可能性和可行性,通过改变超晶格成分的厚度进行系统的研究,可以改变界面电荷转移的程度并研究对轨道极化的影响。此外,正如在铜酸盐的表征中所看到的,这可能会促使人们在掺杂这种反铁磁绝缘体后,寻找一种过渡到相关金属或超导相的方法。

DOI:10.1103/PhysRevLett.123.117201

原创文章,作者:e测试,如若转载,请注明出处:http://www.zgsmx.cn/5868.html

发表评论

电子邮件地址不会被公开。 必填项已用*标注